摘要
开发兼具高存储容量、快速离子传输、优异循环稳定性和可回收性的新型负极材料是当前研究热点。本研究首次揭示了二维褶皱结构二碲化铬（CrTe2）作为多价金属离子（Li+/Mg2+/Al3+）电池负极材料的潜力。通过形成能和声子色散曲线验证了材料的结构与动力学稳定性，并系统分析了其结构特性、电子性质、吸附位点、扩散势垒和存储能力等关键阳极性能指标。
研究表明，CrTe2与Li/Mg/Al的放热相互作用使其能有效嵌入单价、二价和三价离子电池体系。该材料表现出卓越的存储容量：锂离子电池（LIBs）达1745 mAh g-1，镁离子电池（MIBs）为872 mAh g-1，铝离子电池（AIBs）达785 mAh g-1。开路电压测试显示Li/Mg/Al分别为0.76 V、0.97 V和0.62 V，而对应的低扩散势垒（0.26 eV/0.55 eV/0.42 eV）预示着快速充电潜力。结合密度泛函理论（DFT）与格林函数（DFT-GF）方法进一步证实了材料的优良电子传输特性。
本工作证实CrTe2可作为高性能锂/镁/铝离子电池的理想负极候选材料，其独特的二维褶皱结构为多价离子存储提供了新思路。
文章简介
本研究通过构建4×4超胞CrTe2模型（含96个原子：32个Cr原子和64个Te原子）系统评估其电化学性能。该材料具有典型的A-B-A三明治结构，其中过渡金属Cr被两个碲（Te）原子层夹覆，形成共价键连接的X-M-X准二维六方晶格（空间群Pm1）。如图1所示，优化后的晶体结构显示：晶格参数a=b=3.86 Å，c=6.20 Å，α=β=90°，γ=120°；层间距为3.01 Å，Cr-Te键长2.74 Å（与文献报道值吻合）。侧视图（图2b）清晰显示由于化学计量比M:X=1:2，单层Cr被双层Te原子夹覆，形成高度为3.33 Å的三明治单元结构。
关键结构参数包括：相邻硫属原子间距（X-X）与金属原子间距（M-M）均为3.86 Å，金属-硫属原子间距（M-X）2.48 Å，X-M-X键角95.12°。电子局域函数（ELF）分析证实了层内强共价键和层间弱范德华力的协同作用，这种独特的键合方式使材料结构完整性显著优于易受杂质影响的石墨基材料。
在制备方法方面，文献报道可通过阳离子交换法将非层状Cr2Te6体相材料转化为层状CrTe2纳米结构。此外，固态反应法和自熔剂法也被用于合成该材料。值得注意的是，这种具有精确可控几何参数的二维结构，其层间vdW作用力（~3.01 Å）为离子嵌入提供了理想通道，而稳定的共价键网络（Cr-Te键长2.74 Å）则确保了循环过程中的结构稳定性——这些特性共同奠定了CrTe2作为高性能电池负极材料的结构基础。
本研究采用弹性带climbing image nudged elastic band (CI-NEB) 方法系统计算了金属原子在CrTe2中的扩散势垒及最低能量路径。该方法通过将反应物与产物状态分解为多个中间态（images），并沿反应路径弹性拉伸寻找最低能量路径。如图10所示，针对Li离子在CrTe2中的扩散，发现两条典型路径：(1) 沿y轴方向在上下层六元环中心迁移的势垒仅为0.26 eV（图10a），与商用石墨（0.22-0.40 eV）和Si3N4（~0.24 eV）相当，Hirshfeld电荷分析证实该路径中Li会将电荷转移至Te原子；(2) 沿x轴左右扩散的势垒高达1.16 eV（图10b），但该路径却成为Al离子扩散的最优通道（势垒最低）。
对于Mg离子的扩散研究（图11）显示：x轴向迁移势垒为0.55 eV，与MoS2（0.57 eV）相当；而垂直六元环方向的势垒升至0.95 eV，与B2C材料相近。Al离子的扩散表现出独特选择性（图12）：x轴向势垒仅0.42 eV，但垂直方向势垒急剧增至1.33 eV。这些数据揭示：
1）多价离子在CrTe2中存在明显的扩散各向异性
2）Li/Mg/Al的最优扩散势垒分别为0.26/0.55/0.42 eV
3）低浓度下离子优先占据六元环中心稳定位点
该发现不仅证实CrTe2具有优于传统材料（如MoS2）的离子传输动力学特性，更通过扩散路径的精准调控为设计快充型多价离子电池提供了理论依据。
结论
本研究通过理论计算与性能分析，证实二维褶皱结构二碲化铬（CrTe2）作为多价金属离子（Li+/Mg2+/Al3+）电池负极材料具有显著优势。基于密度泛函理论（DFT）的系统研究表明：CrTe2不仅展现优异的结构稳定性（形成能）与电子特性（能带结构），其独特的离子存储性能更令人瞩目——锂/镁/铝离子电池的存储容量分别高达1745 mAh g-1、872 mAh g-1和785 mAh g-1，开路电压（OCV）分别为0.76 V、0.97 V和0.62 V，处于理想负极材料工作电压区间（0.1-1.0 V）。
特别值得关注的是，CrTe2展现出极低的离子扩散势垒（Li：0.26 eV；Mg：0.55 eV；Al：0.42 eV），这源于其二维褶皱结构提供的多维离子传输通道。通过DFT-格林函数（DFT-GF）联合计算进一步揭示：虽然固体电解质界面（SEI）组分会降低电子传导（电流值下降约35-50%），但材料仍保持优异的电荷传输能力。与现有石墨（372 mAh g-1）和钛酸锂（175 mAh g-1）等负极材料相比，CrTe2同时具备三大突破性优势：
1）多价离子兼容性（单/二/三价离子均可高效存储）
2）超高容量（达商业材料的2-10倍）
3）快速充放电潜力（扩散势垒<0.6 eV）
这些发现不仅为开发新一代高能量密度、快充型金属离子电池提供了关键材料解决方案，更开辟了二维褶皱结构材料在电化学储能领域的新应用范式。
论文信息
Advancing the Technology of Lithium, Magnesium, and Aluminum-Ion Batteries via Chromium Ditelluride as a Novel Anode Material
Abdul Majid, Hafsa Raza, Sawaira Tasawar, Hira Batool, Mohammad Alkhedher, Salahuddin Khan, Kamran Alam
